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物理所、松山湖材料實驗室依托中國散裂中子源在鋰離子電池材料結(jié)構(gòu)研究方面再次取得重要進展。

鋰離子電池因其各方面的優(yōu)勢，已經(jīng)被作為儲能領(lǐng)域的首選技術(shù)。不斷提升其能量密度一直是各國科學(xué)家和技術(shù)人員努力的方向。鋰離子電池的能量密度正相關(guān)于單位質(zhì)量正極材料脫嵌鋰的數(shù)量。眾多研究表明，富鋰氧化物正極材料中的晶格氧可以通過自身的變價（氧化還原）反應(yīng)來大幅度提升材料脫嵌鋰的數(shù)量，從而實現(xiàn)較高的能量密度。然而，如何設(shè)計調(diào)控材料的結(jié)構(gòu)去實現(xiàn)穩(wěn)定可逆的氧變價反應(yīng)一直不是非常明確。

近日，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心趙恩岳博士生、李慶浩博士在松山湖材料實驗室雙聘研究員王芳衛(wèi)、禹習(xí)謙的共同指導(dǎo)下，與物理所的孟繁琦博士生、谷林研究員、何倫華研究員，美國勞倫斯伯克利國家實驗室Wanli Yang研究員以及上海同步輻射光源、美國橡樹嶺國家實驗室、日本散裂中子源的研究人員合作，在前期中國散裂中子源第一個用戶實驗研究成果（Energy Storage Materials 16 (2019) 354）的基礎(chǔ)上，首次結(jié)合中子粉末衍射與中子對分布函數(shù)技術(shù)揭示了3D無序的陽離子骨架結(jié)構(gòu)可以用來穩(wěn)定富鋰氧化物正極材料中的氧晶格和氧變價反應(yīng)。研究人員發(fā)現(xiàn)，不同于傳統(tǒng)層狀富鋰材料（2D陽離子有序結(jié)構(gòu)）畸變的氧晶格，具有3D陽離子無序結(jié)構(gòu)的富鋰材料在晶格氧發(fā)生變價反應(yīng)的時候可以保持相對穩(wěn)定的氧晶格骨架。這種差異性的氧晶格結(jié)構(gòu)變化主要源于兩種材料體系不同的結(jié)構(gòu)維度。晶格氧的變價反應(yīng)通常發(fā)生在富鋰材料內(nèi)未雜化的O2p軌道（Li-O-Li配位構(gòu)型）上，為了降低整個材料體系的能量，被氧化晶格氧離子之間的距離會縮短（也即氧晶格畸變）。發(fā)生這一氧晶格畸變的前提是兩個未雜化O2p軌道要共面。然而在陽離子無序富鋰材料中，其3D無序空間分布的陽離子，會導(dǎo)致未雜化O2p軌道彼此之間不共面的概率非常高。所以在陽離子無序富鋰材料中觀察到了穩(wěn)定的氧晶格結(jié)構(gòu)。這種穩(wěn)定的氧晶格骨架反過來又會促進材料內(nèi)晶格氧變價反應(yīng)的可逆性。本工作研究結(jié)果表明材料的結(jié)構(gòu)維度可以被設(shè)計和調(diào)控去實現(xiàn)晶格氧變價反應(yīng)的穩(wěn)定性與可逆性。更為重要的是，該工作揭示了結(jié)構(gòu)維度對晶格氧變價反應(yīng)以及整體氧晶格結(jié)構(gòu)的影響。

該研究為后續(xù)高性能新材料的設(shè)計提供了非常好的理論基礎(chǔ)與研發(fā)思路，成果發(fā)表在化學(xué)領(lǐng)域頂級期刊Angew. Chem. Int. Ed.上，被期刊編輯部評選為Very Important Paper（VIP, Top 5%），國際專業(yè)媒體ChemistryViews也有重點報道。

該工作得到了科技部國家重點研發(fā)計劃，國家自然科學(xué)基金，松山湖材料實驗室的支持。